Widerstandsschaltung und Batterie

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 14297 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Hochtransparente Widerstandsschaltgeräte (RS) wurden hergestellt, indem amorphe dünne Filme aus Tantalpentoxid (a-Ta2O5) und Indiumzinnoxid (a-ITO) auf Substraten aus Bariumborosilikatglas (7059) mittels Elektronenstrahlverdampfung aufgewachsen wurden. Diese Schichten zeigten eine Durchlässigkeit von mehr als ~ 85 % im gesamten sichtbaren Bereich und zeigten RS-Verhalten und batterieähnliche IV-Eigenschaften. Die Gesamteigenschaften von RS können mithilfe der oberen Elektrode und der Dicke von a-Ta2O5 eingestellt werden. Dünnere Filme zeigten ein konventionelles RS-Verhalten, während dickere Filme mit Metallelektroden eine batterieähnliche Charakteristik zeigten, die durch zusätzliche Redoxreaktionen und nicht-faradaische kapazitive Effekte erklärt werden konnte. Geräte mit batterieähnlichen IV-Eigenschaften zeigten einen höheren erhöhten Strom, einen höheren Haltestrom und einen niedrigeren Betriebsstrom.

Transparente Widerstandsschaltgeräte (RS) haben große wissenschaftliche Aufmerksamkeit für die Entwicklung unsichtbarer Schaltkreise, elektronischer Geräte mit extrem geringem Stromverbrauch, Sensoren und transparenter Elektronik auf sich gezogen1,2,3,4,5,6,7,8,9,10. Die aktuelle Forschung zu transparenten leitfähigen Oxiden (TCO) erfordert ein empfindliches Gleichgewicht zwischen hoher elektrischer Leitfähigkeit und optischer Transparenz im sichtbaren Spektrum. Darüber hinaus besteht die Notwendigkeit, andere Schaltkreiselemente in TCO einzubetten, die andere Informationsverarbeitungs- und Speicherfunktionen ausführen können. Insbesondere das RS-Gerät mit zwei Anschlüssen verspricht, die grundlegenden Einschränkungen der Schaltungskomplexität, Skalierung und des Stromverbrauchs zu überwinden8,11,12,13,14,15. In einem typischen RS-Gerät wird der Widerstand unter der Anwendung elektrischer Felder und Ströme reversibel und nichtflüchtig zwischen niedrigen und hohen Widerstandszuständen geändert. Darüber hinaus kann der mehrstufige RS auch über Zwischenwiderstandszustände (Intermediate-Widerstandszustände, IRS) verfügen, die in einem einzigen Gerät mithilfe von Spannung, Compliance-Strom und Temperatur stabilisiert werden können, was eine entscheidende Rolle für die Speicherung mit hoher Dichte spielen könnte16,17,18,19 ,20,21,22. Ein weiteres verwandtes Verhalten ist der memristive Typ, bei dem sich der Widerstandswert kontinuierlich mit der Geschichte der angelegten Spannung und des angelegten Stroms ändert, was den Zustand im Gehirn nachahmen kann, bei dem die elektrischen Verbindungen zwischen zwei Neuronen jedes Mal stärker werden, wenn die Verbindung angesprochen wird21,23, 24,25,26,27. Sowohl memristive als auch mehrstufige Schalteigenschaften sind für die Entwicklung des neuromorphen Rechnens von wesentlicher Bedeutung. Tatsächlich können dieselben RS-Geräte mit zwei Anschlüssen (in Kondensatorgeometrie) auch zur lokalen Bereitstellung von Strom genutzt werden, auch Nanobatterien genannt28,29, um die Tragbarkeit und Effizienz zu erhöhen. Hochdielektrische Metalloxide wie Hafniumoxid (a-HfOx), Tantaloxid (a-TaxOy) und Yttriumoxid (a-Y2O3) könnten vielversprechende Materialien für die Entwicklung von transparent-resistiven Direktzugriffsspeichern (T -RRAM) und memristive Bauelemente, die bei niedrigen Temperaturen gezüchtet werden können22,30,31,32,33,34,35,36. Tantaloxide (a-Ta2O5), die durch verschiedene physikalische Gasphasenabscheidungsverfahren gezüchtet werden, sind vielversprechend, da hochisolierende transparente Filme bei niedrigeren Temperaturen gezüchtet werden können. Daher wäre es interessant, die Rolle der Filmdicke, des Elektrodenmaterials und der Jouleschen Erwärmung zu klären und zu klären, ob transparentes leitendes Oxid wie Indiumzinnoxid (ITO) effektiv mit Tantaloxid für T-RRAM oder transparente Memristoren integriert werden kann. Hier haben wir herausgefunden, dass einige Systeme mit mittlerer Dicke eine neue Art von batterieähnlichen IV-Eigenschaften mit verbesserter Ausdauer, Retention und extrem niedrigem Leckstrom zeigten, was für Geräte mit geringem Stromverbrauch wichtig ist. Wir vermuten, dass ein nicht-faradaischer kapazitiver (NFC) Effekt für dieses Verhalten verantwortlich sein könnte. Das entgegengesetzte interne Feld trägt dazu bei, den Leckstrom zu begrenzen und die Betriebsleistung dieser Geräte zu verbessern. Diese Studie eröffnet Möglichkeiten zur Integration der Konzepte von Nanobatterien in Ta2O5-basierte Memristoren und RS-Geräte und wirft weitere Fragen im Zusammenhang mit den zugrunde liegenden Mechanismen von NFC auf.

Abbildung 1a zeigt das schematische Diagramm von Widerstandsschaltgeräten (RS). Um diese Geräte herzustellen, wurde zunächst eine hochtransparente untere Elektrodenschicht aus amorphem Indiumzinnoxid (a-ITO) mittels Elektronenstrahlverdampfung (EBE) auf Bariumborosilikatglas (Corning 7059-Glas) abgeschieden. Nach dem Maskieren eines Bereichs für den Bodenkontakt entstehen frische Schichten aus a-ITO mit einer Dicke von ~ 15 nm und a-Ta2O5 mit unterschiedlichen Dicken (~ 20 nm, ~ 40 nm, ~ 80 nm, ~ 130 nm, ~ 180 nm, ~ 270). nm) wurden abgeschieden, ohne das Vakuum zu unterbrechen, um eine frische Grenzfläche zu gewährleisten. Die EBE von a-ITO und a-Ta2O5 wurde unter Verwendung von 99,999 % reinem Granulat dieser Materialien unter einem Sauerstoffpartialdruck von ~ 2 × 10–5 Torr bei einer Substrattemperatur von ~ 200 °C und einem Elektronenstrahlstrom von ~ 40 mA durchgeführt. Die Schattenmaske wurde zur Herstellung oberer Metallelektroden verwendet, wobei die Fläche der kreisförmigen Metallelektroden etwa 100 μm2 betrug. Die Dicke und Rauheit dieser dünnen Filme wurde mithilfe des Stiftprofilometers und der Ellipsometrie bestätigt.

(a) schematisches Diagramm der Widerstandsschaltgeräte, (b) UV-Vis. Transmission vs. Wellenlänge einzelner Schichten, (c) Tauc-Diagramme zum Extrahieren der Bandlücken einzelner Schichten, (d) Die logarithmische Variation des Absorptionskoeffizienten gegenüber der Photonenenergie für ITO (~ 15 nm), TaxOy (~ 20 nm, ~ 80 nm). ), (e–f) Die Spektren der ellipsometrischen Parameter Δ (a) und ψ (b) in Abhängigkeit von der Wellenlänge (λ), (g,h) Realteil (εr) und Imaginärteil (εi) der Dielektrizitätskonstante in Abhängigkeit von der Wellenlänge (λ).

Zur Untersuchung der optischen Eigenschaften dieser Filme werden UV-sichtbare Spektroskopie und Ellipsometrie eingesetzt. Abbildung 1b zeigt die über den Wellenlängenbereich von 250–800 nm gemessenen Transmissionsspektren von a-ITO und a-Ta2O5 unterschiedlicher Dicke. Die Transmission einzelner Schichten aus a-Ta2O5-Oxid und a-ITO beträgt mehr als ~ 85 % im gesamten sichtbaren Bereich und ~ 94 % bei einer Wellenlänge von 550 nm. Die Fabry-Perot-Oszillationen in den UV-sichtbaren Spektren sind mit zunehmender Filmdicke zu sehen, was auf eine hohe Qualität dieser Filme hinweist und das schichtweise gleichmäßige Wachstum bestätigt. Der Absorptionskoeffizient des Films kann aus der Gleichung abgeleitet werden, wobei T, R und d jeweils für Durchlässigkeit, Reflexionsgrad und Dicke stehen. Es kann hinsichtlich des vernachlässigbaren Reflexionsgrads weiter vereinfacht werden. Die Bandlücken dieser Filme wurden aus UV-sichtbaren Spektren mithilfe der Tauc-Diagramme extrahiert, wie in Abb. 1c dargestellt, unter Verwendung der Gleichung, wobei \(h, v\) und \({E}_{g}\) die Plank-Konstante sind , Lichtfrequenz bzw. Bandlücke. Der optische Bandlückenwert von a-ITO beträgt ~ 3,6 eV und a-Ta2O5 beträgt ~ 4,5–4,8 eV, was mit den Literaturwerten37,38 innerhalb der Grenzen der Bandlückenextraktion mithilfe von Tauc-Diagrammen übereinstimmt. Die a-Ta2O5-Filme sind hochisolierend und transparent, was auf sehr geringe Sauerstofffehlstellen und -defekte hinweist. Um die Defekte besser zu verstehen, kann die Urbach-Energie (Eu) aus der UV-Vis-Spektroskopie extrahiert werden, die auf das Bandtailing39 im amorphen Film aufgrund des Vorhandenseins von Störungen39 hinweist. Sie kann aus der exponentiellen Verbreiterung der Absorptionskante mithilfe der Beziehung \(\alpha ={\alpha }_{0}\mathrm{exp}\frac{hv}{{E}_{u}}\) abgeleitet werden. Abbildung 1d zeigt Diagramme von ln (α) vs. hν und die entsprechenden Steigungen sind auf den entsprechenden Kurven angegeben. Der Kehrwert der Steigung ergibt die ungefähren Werte von Eu für ITO ~ 200 meV und Ta2O5 ~ 115 meV (für ~ 20 nm), 131 meV (für ~ 40 nm) und ~ 161 meV (für ~ 80 nm). Der Anstieg der Urbach-Energie mit zunehmender Dicke weist auf die Bildung höherer Sauerstoffleerstellen hin, wenn die Filme dicker werden. Dies steht auch im Einklang mit der leichten Abnahme der Gesamttransmission dieser Filme mit zunehmender Dicke.

Die optischen und dielektrischen Eigenschaften dieser Filme wurden mit dem von JA Woollam, Inc. entwickelten spektroskopischen Ellipsometermodell mit variablem Winkel (VASE) weiter untersucht. Die Ellipsometriemessungen wurden bei einem Einfallswinkel von 70° durchgeführt (nahe dem Brewster-Winkel für diese Proben). bei Wellenlängen (λ) im Bereich von 250 bis 1650 nm mit einer Energieauflösung von ~ 0,01 eV. Diese Ergebnisse sind in Abb. 1e – h dargestellt. Hier wird die Änderung der Polarisation (ρ) des einfallenden Lichts nach der Reflexion an der Probenoberfläche gemessen, die ausgedrückt werden kann als \(\rho = {r}_{p}/{r}_{s}\) , Dabei sind \({r}_{s}\) und \({r}_{p}\) die Amplitude der s- und p-Komponenten der reflektierten Wellen mit Schwingungen parallel bzw. senkrecht zur Probenoberfläche40. Bei einer typischen Messung beträgt das komplexe Reflexionsverhältnis \(\rho =\frac{{r}_{p}}{{r}_{s}}=\mathrm{tan}(\psi).\mathrm{exp } (i\Delta)\), wobei \(\mathrm{tan}(\psi)\) das Amplitudenverhältnis und \(\Delta\) die Phasendifferenz ist, also \(\rho = \frac{\left|{r }_{p}\right|\mathrm{exp}(i{\delta }_{p})}{\left|{r}_{s}\right|\mathrm{exp}(i{\delta } _{S})}\). Die Parameter (\(\psi, \Delta)\) können mithilfe von Fresnel-Gleichungen mithilfe des iterativen Modells berechnet werden. Hier haben wir ein zweischichtiges optisches Modell verwendet, das für Tantaloxid-Dünnfilme geeignet ist, und die angepassten Diagramme sind in Abb. 1e, f dargestellt. Man erkennt, dass die modellierten Fit-Spektren und die experimentellen Spektren nahezu perfekt übereinstimmen. Diese Ergebnisse zeigen, dass \(\Delta\) über den gesamten Dickenbereich empfindlicher auf Schwankungen der Filmdicke reagiert als \(\psi\). Insbesondere zeigten der dickere Film und der dünnere Film kaum Abweichungen in den Kurven \(\psi\) über der Wellenlänge, obwohl die entsprechenden Kurven für \(\Delta\) eine große Variation zeigten. Die Filmabscheidungsparameter hätten einen Einfluss auf die „\(\psi, \Delta\)“-Werte. Verschiedene optische Parameter wie Brechungsindex (n), Extinktionskoeffizient (k), Filmdicke und Rauheit können als Anpassungsparameter aus Abb. 1e, f extrahiert werden, wie in der ergänzenden Abb. S1c, d gezeigt. Die Werte von n und k werden zur Schätzung der Real- und Imaginärkomponenten der Dielektrizitätskonstanten unter Verwendung der Beziehung \({\varepsilon }_{r}={n}^{2}-{k}^{2}\) und verwendet \({\varepsilon }_{i}=2nk\) bzw., wie in Abb. 1g,h gezeigt, als Funktion der Wellenlänge. Der Imaginärteil des dielektrischen Materials entspricht der Dissipation oder dem Verlust der einfallenden Photonenenergie im Inneren des Materials. Der Brechungsindex (n) stellt den Teil des Lichts dar, der durch das Material durchgelassen wird, ohne absorbiert zu werden, und hängt von der chemischen Zusammensetzung des Materials ab. Der Extinktionskoeffizient (k) hängt von den im Material vorhandenen Defekten ab. Für ein gutes dielektrisches Material sollte der Imaginärteil (oder die Verlustleistung) so klein wie möglich und der Realteil groß sein. Offenbar war die große Änderung der Parameter (\(\psi, \Delta)\) und der Dielektrizitätskonstanten (\({\varepsilon }_{r}, {\varepsilon }_{i})\) in der Nähe des zu sehen Wellenlängen (250–500 nm) nahe der Bandlücke aufgrund der Band-zu-Band-Übergänge40.

Die Genauigkeit der Anpassung40,41 kann als der quadratische Mittelwert des Fehlers \(MSE= \sqrt{\frac{1}{3m-1}}\sum_{i=1}^{m}\left[{\ left({P}_{Ei}-{P}_{Gi}\right)}^{2}+{\left({D}_{Ei}-{D}_{Gi}\right)}^ {2}+{{K}_{Ei}-{K}_{Gi})}^{2}\right]\times 1000\), wobei \(P=\mathrm{cos}\left(2\ psi \right)\); \(D=\mathrm{sin}\left(2\psi \right)\mathrm{cos}\left(\delta \right)\); \(K=\mathrm{sin}\left(2\psi \right)\mathrm{sin}\left(\delta \right)\); m ist die Anzahl der gemessenen Wellenlängen und i ist die Iterationszahl. Es wurde festgestellt, dass die MSE-Werte für alle dünnen Filme bei ~ 1 liegen.

Messungen der Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) wurden mit einem halbkugelförmigen Elektronenenergieanalysator mit einer Durchgangsenergie von 20–50 eV und einer Energieauflösung von ~ 1 eV bei einem Basisdruck von ~ 2 × 10–10 mbar durchgeführt. Eine nicht-monochromatische Al_Kα-Laborröntgenquelle wurde bei ~ 196 W (14 mA und 14 kV) betrieben. Die Proben wurden mit einem leitenden Kohlenstoffband auf einer speziell entwickelten Probenstation42 befestigt. Die XPS-Daten wurden mit der XPSpeak41-Software analysiert. Die mehreren Peaks in XPS-Spektren wurden mithilfe der Gaußschen Funktion nach Hintergrundsubtraktion vom Tougaard-Typ angepasst. Die Position des sp3-Kohlenstoff-1-Peaks wird als Standard verwendet (Bindungsenergie 284,6 eV), um etwaige ladungsinduzierte Verschiebungen zu kompensieren. Die Spin-Bahn-Aufspaltung für Indium (In) und Zinn (Sn) beträgt 7,54 eV bzw. 8,47 eV. Die XPS-Spektren der a-ITO-Schicht zeigen Peaks bei ~ 451,79 eV und ~ 454,12 eV im Zusammenhang mit In 3d3/2-Orbitalen und ~ 446,49 eV und ~ 444,24 eV im Zusammenhang mit In 3d5/2-Orbitalen, wie in Abb. 2a dargestellt. Andererseits erscheinen die Sn-Peaks 3d3/2 bei etwa 496,96 eV und etwa 494,70 eV und die Sn 3d5/2-Peaks bei etwa 488,40 und etwa 486,18, wie in Abb. 2b dargestellt. Die Peaks ~ 442,09 eV und ~ 484,89 eV sind Satellitenpeaks aufgrund einer nicht monochromatischen Röntgenquelle. Die Bindungsenergie der In- und Sn-Peaks weist darauf hin, dass die Wertigkeit dieser Elemente 3+ bzw. 4+ beträgt, was die Mischung von In2O3 und SnO2 bestätigt. Der Orbitalpeak von Sauerstoff (O) 1 stimmt gut mit ~ 529,7, ~ 531,8, ~ 534,0 mit der erwarteten Bindungsenergie von In2O3 und SnO2 überein, wie in Abb. 2c gezeigt. Ähnliche Ergebnisse wurden in der Literaturarbeit43,44 beobachtet. Der Peak von In 3d5/2 bei ~ 446,49 und O 1 s bei ~ 534,0 kann auf freie Hydroxylgruppen zurückgeführt werden, was möglicherweise auf in der Filmoberfläche eingeschlossene Umgebungsfeuchtigkeit zurückzuführen ist. XPS-Spektren einer frisch gewachsenen a-Ta2O5-Schicht ~ 17 nm zeigen zwei scharfe Peaks bei ~ 26,0 eV und ~ 27,9 eV in Abb. 2d, die sich auf Tantal (Ta) 4f7/2- bzw. 4f5/2-Orbitale beziehen. Der Sauerstoff (O) 1 s-Orbitalpeak ist in Abb. 2e bei etwa 530,63 eV und 532,22 eV zu sehen. Die Wertigkeit wird durch die Bindungsenergieposition von Ta 4f7/245,46,47,48 bestätigt. Daher weisen die XPS-Ergebnisse eindeutig auf die stöchiometrische Natur von Ta2O546,49,50 hin. Ähnliche XPS-Ergebnisse wurden bei dickeren Filmen erzielt, was auch die ähnliche Stöchiometrie der Oberflächen beider Filme bestätigt. Diese Technik weist jedoch eine Einschränkung auf und nur Filme bis zu ~ 2 nm können unter der Oberfläche untersucht werden.

(a–c) XPS-Ergebnisse von ITO-Dünnfilmen, (a) Indium (In)-Peaks im Zusammenhang mit 3d3/2- und 3d5/2-Orbitalen, (b) Zinn (Sn)-Peaks im Zusammenhang mit 3d3/2- und 3d5/2-Orbitalen, (c) Sauerstoff (O)-Peak im Zusammenhang mit 1-s-Orbitalen. (d, e) XPS-Ergebnisse von Ta2O5-Dünnfilmen, (d) Tantal (Ta)-Peaks im Zusammenhang mit 4f7/2 und 4f5/2, (e) Sauerstoff (O)-Peak im Zusammenhang mit 1-s-Orbitalen.

Die Morphologien dieser Filme wurden mithilfe eines Feldemissions-Rasterelektronenmikroskops (FESEM) bestätigt und die Ergebnisse sind in den Abbildungen dargestellt. 3a–d und 4a–f für zwei unterschiedliche Dicken bzw. obere Elektroden. Die oberen Oberflächen dieser Filme zeigen deutlich eine ausgeprägte Morphologie für zwei unterschiedliche Dickenbereiche. Die dünneren Filme weisen eine kleinere Korngröße von ~ 15–20 nm auf, und dickere Filme weisen eine größere Korngröße von ~ 100–150 nm auf, wie in Abb. 3b erwähnt, die aus diesen kleineren Körnern herausgewachsen zu sein scheint (sichtbar an den feinen Strukturen). , da die Filme dicker werden, wie auch durch den quadratischen Mittelwert (RMS) nahegelegt wird. Der Rauheitswert dieser Filme von ~ 1,5 nm ist ebenfalls unabhängig von der Dicke. Eine ähnliche topografische Oberfläche wurde auch bei der oberen Elektrodenschicht beobachtet, was ein schichtweises, gleichmäßiges Wachstum bestätigt. Außerdem sind auf der Oberfläche der Geräte keine größeren Defekte wie Makropartikel und Nadellöcher zu erkennen. Diese Geräte wurden zuvor auch unter einem optischen Mikroskop und einem Rasterelektronenmikroskop untersucht, um größere Verformungen auf der Probenoberfläche auszuschließen (wie in Abb. S2 dargestellt).

(a,b) Topografische FESEM-Bilder von dünneren und dickeren Filmen, die auf ITO-beschichteten Substraten gewachsen sind (c,d) ihre ungefähre Verteilung der Partikelgröße.

(a–c) Topografische FESEM-Bilder von Al/Ta2O5/ITO und (d–f) ITO/Ta2O5/ITO bei verschiedenen Vergrößerungen.

Die Strom-Spannungs-Kennlinien (I–V) von asymmetrischen (Al/Ta2O5/ITO) und symmetrischen (ITO/Ta2O5/ITO) RS-Geräten werden in der Geometrie „Strom senkrecht zur Ebene“ gemessen, indem die Vorspannung von 0 V → geändert wird -10 V → 0 V → + 10 V → 0 V → -10 V → 0 V in einem Dreiecksdurchlauf. Während der Messungen wurde der untere Kontakt am ITO geerdet und der obere Kontakt mit der oberen Elektrode verbunden. Wiederholte Datensätze wurden an verschiedenen Orten aufgenommen, um das allgemeine statistische Verhalten des Geräts zu überprüfen. Abbildung 5a–f zeigt die Analyse von 50 kontinuierlichen Zyklen von IV-Kurven (auf der logarithmischen Y-Achse aufgetragen) für drei Ta2O5-Filmdicken von ~ 20, ~ 80 nm und ~ 270 nm von asymmetrischen bzw. symmetrischen RS-Geräten. Die IV-Zyklen zeigen eine deutliche Hysterese während des Dreiecksdurchlaufs, was auf ein nichtflüchtiges bipolares Widerstandsschaltverhalten hinweist. In diesen Diagrammen werden der hochohmige Zustand (HRS) und der niederohmige Zustand (LRS) durch die schwarzen und roten Linien für die negative Vorspannungspolarität und die blauen und grünen Linien für die positive Vorspannungspolarität dargestellt. Nach 50 Zyklen gibt es keine wesentliche Änderung in der Form der IV-Kurven und die allgemeine RS-Charakteristik bleibt erhalten, mit der Ausnahme, dass die Hysterese etwas enger wird, was bei einem typischen memristiven Verhalten zu erwarten ist. Interessanterweise ändert sich die Gesamtform der RS-Kurven des asymmetrischen Geräts, wenn der Film einen Übergang vom dünneren zum dickeren Bereich durchläuft, wie in Abb. 5a – f und Abb. 5a – f zu sehen ist. S4 und S5. Erstens konzentrieren sich die Minima der Ströme nicht um die Vorspannung Null, sondern werden bei etwa ± 0,2 V beobachtet. Ähnliche „Schmetterlingsformen“ oder „batterieähnliche Eigenschaften“ von IV-Kurven wurden von vielen anderen Gruppen in verschiedenen Materialien wie Pt/MoOx beobachtet /ITO51, andere Metalloxide früher aufgrund interner eingebauter Potenziale und nicht-faradaischer kapazitiver (NFC) kapazitiver Effekte29. Wenn die Filmdicke einen Übergang durchläuft, sind die batterieähnlichen Eigenschaften eindeutig klar definiert und der Gesamtbetriebsstrom und die Betriebsspannungen werden erheblich reduziert, sodass die Betriebsleistung je nach Art der oberen Metallelektrode im Bereich von ~ 20–100 nW liegt , was im Vergleich zu anderen neueren Studien niedriger ist14,30,35. Die dicksten Filme (Abb. 5c, f) hingegen werden instabil und zeigen für beide Elektroden ein zufälliges Verhalten.

Widerstandsschalteigenschaften asymmetrischer und symmetrischer Geräte mit drei unterschiedlichen Dicken des Ta2O5-Films (~ 20 nm, ~ 80 nm, ~ 270 nm). Kontinuierliche 50 Strom-Spannungs-Durchläufe (I–V), hervorgehobener 1. Durchlauf.

Obwohl die Hysterese bei einer der Spannungspolaritäten (positiv für Al und negativ für ITO) schwach ist, ist immer eine entgegengesetzte Polarität erforderlich, um das Gerät vollständig zurückzusetzen. Die bevorzugte Polarität könnte auf die Nichtübereinstimmung der Austrittsarbeit zwischen Al und ITO zurückzuführen sein (Abb. S3). Außerdem hängt der Strombereich auch von der Art der oberen Elektrode und der Spannungspolarität ab. Diese Ergebnisse können anhand des Banddiagramms in Abb. 6a–d erklärt werden. Das Banddiagramm zeigt die jeweiligen Positionen der Fermi-Niveaus, des Leitungsbandes und des Valenzbandes der oberen Schichten (Al, ITO), der Zwischenschicht Ta2O5 und der unteren Schicht ITO. In einem asymmetrischen Gerät (Abb. 6a) liegt das Fermi-Niveau der oberen Elektrode (Al) unterhalb der Leitungsbandposition von Ta2O5, aber das Fermi-Niveau von ITO (entarteter Halbleiter) liegt fast auf dem gleichen Niveau wie die Leitungsbandposition von Ta2O5. Unter Bedingungen ohne Vorspannung (Abb. 6a) ist daher zu erwarten, dass die Elektronen von Ta2O5 zu Al fließen, nicht jedoch von Ta2O5 zu ITO, was zu einer Ladungsverarmung an der Ta2O5/Al-Grenzfläche führt (Bandbiegung). Daher ist eine höhere Spannung erforderlich, um diese Barriere für das Tunneln (bei höherer Vorspannung) von Al zu Ta2O5 zu überwinden, wie in Abb. 6b unter Vorspannungsbedingungen dargestellt. Diese Beobachtung steht im Einklang mit batterieähnlichen Eigenschaften, da diese Barriere zu einer zusätzlichen NFC beitragen kann. Andererseits wird in einem symmetrischen Gerät (Abb. 6c, d) eine solche Barriere an der Grenzfläche nicht gebildet, was dazu führt, dass bei niedrigen Vorspannungen ein höherer Strom beobachtet wird. Im Falle des dicksten Films spielt diese Barriere beim gesamten direkten oder Fowler-Nordheim-Tunnelbau keine wesentliche Rolle. Stattdessen wird der Strom hauptsächlich vom Massentransport durch die Ta2O5-Schicht dominiert, der stark durch Filmdefekte beeinflusst wird. Folglich wurde kein konsistentes Widerstandsschaltverhalten (RS) beobachtet. Es ist wichtig zu beachten, dass die IV-Eigenschaften sowohl für dünnere als auch für dickere Filme ähnlich sind, abgesehen von großen Sprüngen und Schwankungen in der Hysterese. Sogar die batterieähnlichen Eigenschaften konnten beobachtet werden. Diese großen Sprünge und Hysteresen könnten auf den Massentransport zurückzuführen sein, der durch die Leitung durch Defekte dominiert wird, im Gegensatz zum Tunnelmechanismus, der für dünnere und mitteldickere Filme beobachtet wird. Der in Abb. 5b, e beobachtete höhere Strom kann auf die stark entartete Natur von ITO und seine jeweilige Position des Fermi-Niveaus in Bezug auf die Position des Ta2O5-Bandes zurückgeführt werden. Es ist zu beachten, dass selbst im asymmetrischen Gerät immer der höhere Strom für die positive Elektrode beobachtet wird, wo die Elektronen vom unteren ITO zum Ta2O5 transportiert werden. Dies erklärt die höhere Asymmetrie des Stroms (in Richtung der positiven Vorspannung) in asymmetrischen Geräten.

Das Schema des Energiebanddiagramms von (a,b) asymmetrischem Gerät unter Null-Vorspannung und Vorspannungsbedingungen und (c,d) symmetrischem Gerät unter Null-Vorspannung und Vorspannungsbedingungen.

Die Haltbarkeit und Haltbarkeit dieser Geräte ist in den Abbildungen dargestellt. 7 bzw. 8. Es wurde beobachtet, dass die Filme, die die batterieähnlichen Eigenschaften zeigten, im Vergleich zu anderen Filmen (Abb. 7a, c, 8a, c) eine relativ höhere Haltbarkeit und Retention aufwiesen (Abb. 7b, 8b), was sich auch in den niedrigeren Werten widerspiegelt σ/μ extrahiert aus den in Abb. S6 gezeigten kumulativen Wahrscheinlichkeitsdiagrammen. Interessanterweise zeigten dünnere Filme mit der ITO-Elektrode bessere Haltbarkeits- und Retentionseigenschaften.

Beständigkeitseigenschaft asymmetrischer und symmetrischer Geräte mit drei unterschiedlichen Dicken des Ta2O5-Films (~ 20 nm, ~ 80 nm, ~ 270 nm) für kontinuierliche 50 Zyklen.

Retentionseigenschaft asymmetrischer und symmetrischer Geräte mit zwei unterschiedlichen Dicken des Ta2O5-Films (~ 20 nm, ~ 80 nm, ~ 270 nm) von 103 Zyklen.

Um den Mechanismus zu verstehen, wurden diese Kurven gemäß dem an anderer Stelle erwähnten Verfahren linear an verschiedene Leitungsmechanismen angepasst13. Die I-V-Kurven in Abb. 5 könnten die lineare Anpassung von ln (I) vs. ln (V) sein, wie in Abb. 9 gezeigt, was Steigungswerte zwischen ~ 1 und 2 ergibt, die den direkten Tunnelbau oder den durch Defekte unterstützten Tunnelbau bestätigen [Raumladungsbegrenzte Leitung (SCLC)] ist der dominierende Leitungsmechanismus. Das direkte Tunneln von der unteren zur oberen Elektrode ist bei einer so größeren Dicke nicht möglich. Daher kann die Bildung des Filamentpfads auch ein gleichzeitiger Mechanismus mit dem durch Fallen unterstützten Tunneln sein. Die schwache Asymmetrie in IV-Kurven wird durch die asymmetrische Natur der Tunnelbarriere aufgrund der unterschiedlichen Austrittsarbeit von Elektrode und Isolator verursacht13,52,53,54,55. Im Vergleich zu ITO als oberer Elektrode zeigten die mit Al und Ni beschichteten Metallspitzen (ergänzende Abbildung S5) die batterieähnlichen Eigenschaften, die erwartet werden, da diese Metalle eher an den Redoxreaktionen teilnehmen und die lokale Oberflächenchemie dadurch verändern höhere Sauerstoffaffinität56 während der Filamentbildung. Andererseits haben dünnere Filme nicht genügend Kapazität, um die Ladung zu halten, und der Leckstrom kann die batterieähnlichen Eigenschaften zerstören.

Lineare Anpassungen zwischen ln (I) und ln (V) der Widerstandsschalteigenschaften asymmetrischer und symmetrischer Geräte für drei unterschiedliche Dicken von Ta2O5 (~ 20 nm, ~ 80 nm, ~ 270 nm).

Um diese Effekte weiter zu untersuchen, wurden diese Filme auch durch Erhöhen des Bereichs der angelegten Spannung und des Compliance-Stroms gemessen, um die Rolle der Joule'schen Erwärmung zu ermitteln17. Die Gesamt-IV-Kennlinie und ZBC werden jedes Mal nach oben verschoben, wenn der Bereich der Wobbelspannung erhöht wird, was die mehreren Zwischenwiderstandszustände (IRS) darstellt, wie in Abb. 10a–c dargestellt. Ein ähnliches Verhalten konnte auch beobachtet werden, wenn der Bereich der Wobbelspannung festgelegt ist und die Außentemperatur erhöht wird (wie in der ergänzenden Abbildung S7 gezeigt), was die Joulesche Erwärmung durch Spannungs-/Stromimpulse weiter bestätigt. Interessanterweise kann jeder IRS-Zustand immer noch zwischen LRS- und HRS-Zustand abgestimmt werden. Wir erklären den Mechanismus mithilfe eines schematischen Diagramms in Abb. 10d, das auf der In-situ-Transmissionselektronenmikroskopie-Bildgebung anderer Gruppen basiert57. Es wird veranschaulicht, dass unterschiedliche IRS-Zustände aufgrund der Bildung unterschiedlicher Filamente mit spezifischen Längen und Breiten stabilisiert werden können, abhängig vom Bereich der Betriebsspannung und des Compliance-Stroms. Der Spannungsdurchlauf bewirkt, dass die Sauerstofffehlstellen wandern und die metallischen Filamente der Phasen Ta, TaO und TaO2 bilden34,57. Allerdings können LRS und HRS immer noch auf jedes IRS abgestimmt werden, indem der Tunnelstrom durch Modulation der Filamentlängen gesteuert wird. Es ist wichtig zu beachten, dass in Abb. 10c jedes Mal, wenn der Bereich der Betriebsspannung und des Compliance-Stroms erhöht wird, die batterieähnlichen Eigenschaften schwächer werden, was daran liegen könnte, dass die Bildung größerer Metallfäden innerhalb der Isoliermatrix57 effektiv abnehmen kann den NFC und schwächen somit das gesamte interne Feld.

(a,b) I–V-Kurven mit steigender Betriebsspannung und steigendem Compliance-Strom. (c) Die vergrößerten Diagramme zeigen, wie sich die beiden Stromminima (in dickeren Filmen) annähern, nachdem die Betriebsspannung und der Compliance-Strom im Bereich erhöht wurden. (d) Das schematische Diagramm, das mehrere IRS-Zustände (Intermediate-Widerstandszustände) und die niedrigen/hohen Widerstandszustände (LRS/HRS) erläutert, die durch die Modulation von Filamenten um jeden IRS herum abgestimmt sind.

Zusammenfassend haben wir die Tantaloxiddicke, das Material der oberen Elektrode und die Joulesche Erwärmung durch Spannung und Compliance-Strom als Kontrollparameter verwendet, um die gesamten RS-Eigenschaften in hochtransparenten a-Ta2O5- und a-ITO-Dünnfilmen abzustimmen. Zwei unterschiedliche a-Ta2O5-Dicken ergeben völlig unterschiedliche Formen der IV-Eigenschaften. Dünnere Filme zeigten ein herkömmliches RS-Verhalten, während dickere Filme eine batterieähnliche Charakteristik zeigten. Der RS des Geräts wird durch den filamentartigen Mechanismus erklärt, bei dem die niedrigen und hohen Widerstandszustände durch Modulationen der Filamentlänge und -breite abgestimmt werden können. In dickeren Filmen zeigten die reinen Metalle im Vergleich zu ITO als Elektrode aufgrund der höheren Sauerstoffaffinität für Redoxreaktionen und Faradayscher kapazitiver Effekte batterieähnliche Eigenschaften. Diese Studie eröffnet auch neue Möglichkeiten zum Verständnis der batterieähnlichen Eigenschaften in dickeren Filmen und zur Integration von Nanobatteriekonzepten in Memristoren und RS-Geräte auf Tantaloxidbasis.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel und seinen ergänzenden Informationsdateien enthalten.

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D. Khone dankt der BML Munjal University für das Forschungsstipendium. AS Rana möchte sich beim SERB Core Research Grant (CRG/2021/001136) für die Unterstützung dieser Arbeit bedanken.

Zentrum für fortschrittliche Materialien und Geräte, School of Engineering and Technology, BML Munjal University, Gurgaon, 122413, Indien

Darshika Khone & Abhimanyu Singh Rana

Fachbereich Physik, Indian Institute of Technology Delhi, Neu-Delhi, 110016, Indien

Sandeep Kumar und Sunil Kumar

UGC-DAE-Konsortium für wissenschaftliche Forschung, Indore, 452001, Indien

Mohammad Balal und Sudipta Roy Barman

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ASR und DSK konzipierten die Idee und führten das gesamte Versuchsdesign und die Ergebnisanalyse durch und verfassten den ursprünglichen Manuskriptentwurf. SK und SK führten Ellipsometrie und Interpretation spektroskopischer Daten durch und trugen zum Verfassen und Überarbeiten des Manuskripts bei. MB und SRB führten XPS-Messungen, Interpretation und Analyse der Daten durch und trugen zum Verfassen und Überarbeiten des Manuskripts bei. ASR überwachte die Gesamtarbeit und überprüfte das endgültige Manuskript.

Korrespondenz mit Abhimanyu Singh Rana.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Khone, D., Kumar, S., Balal, M. et al. Widerstandsschaltende und batterieähnliche Eigenschaften in hochtransparenten Ta2O5/ITO-Dünnfilmen. Sci Rep 13, 14297 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-40891-2

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Eingegangen: 3. Mai 2023

Angenommen: 17. August 2023

Veröffentlicht: 31. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-40891-2

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